金属表面等离子共振物理模型对比研究
摘 要
表面等离子体共振（Surface Plasmon Resonance，SPR）技术已经在生物化学检测、光无源器件的制作、新型材料的获取及物质的筛选鉴定等方面有了很大范围的应用。基于 SPR 技术的传感器具有免标记、实时检测、灵敏度高、非破坏性、样品不需要纯化和抗背景干扰等优点。但是等离子体共振不利于直观地分析，所以通过建立物理模型来对实际问题进行抽象处理，从而解释一些研究过程中的现象。
论文主要研究的物理模型主要包括：SPPs模型，LSP模型、动态衍射模型、腔体共振模型等。从它的发展历程着手，首先总结出各个模型的具体作用、应用范围以及含义，在理清这些后，挖掘这些模型的共同点以及各自的优势，最终形成一个统一的认识。
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关键字:表面等离子体(SP)检索获得的数量统计。从图中我们可以发现,ELT现象发现之前的文章从1955年~1998年,总共增加到700篇左右,ELT现象发现后的文章数量,从1998年~2005年,在这七年期间,就增加到了2000篇左右,几乎比以前提升了近三倍。
Key Words：Surface Plasmon Resonance: compare: physical model 目录
第一章 绪论 1
1.1金属等离子体共振现象的起源与发展 1
1.1..1 增强光透射现象 1
1.2金属等离子体共振现象的应用及存在的问题 3
1.2.1 在气体监测等领域的应用 4
1.3 目前存在的问题及论文研究内容 6
第二章 几种典型SPR共振模型分析 7
2.1 SPPS共振模型 7
2.1.1 SPPs的发展历程及相关基础知识 7
2.1.2 SPPs共振的激发方式 11
2.2 LSP共振模型和RCSP共振模型 13
2.2.1 LSP共振模型介绍 13
2.2.2 LSP的共振频率、吸收和散射 14
2.2.3 RCSP共振模型 15
2.3腔体共振模型及动态衍射模型 15
2.3.1 F-P腔体模型介绍 15
2.3.2 动态衍射模型介绍 17
2.4 SPR共振现象的理论模拟方法 17
2.5 上述模型的局限性 18
第三章 复合金属等离子体共振模型 19
3.1不同波段腔体共振与SPPs的角色转化 19
3.2同时考虑Quai-CW与SPP模型 20
3.3 综合分析 24
3.4总结 25
第四章 总结与展望 26
4.1 总结 26
4.2 展望 26
致谢 27
参考文献 28
第一章 绪论
1.1金属等离子体共振现象的起源与发展
1902年，Wood发现金属光栅受到连续光谱偏振光照射时，在反射光谱上观测到特殊的衍射现象，这就是“伍德的异常衍射现象 (wood Anomalies)”。 1941年，Fano在Sommerfeld理论基础上使用金属一空气界面表面电磁波激发模型解释了这一异常衍射现象。1957年Ritchie在做实验时观察到高能电子穿过金属薄片产生了能量吸收峰，他为了解释这个现象，因此提出了“金属等离子体这一概念”用来描述金属内部电子密度纵向的波动。在这之后，1959年Powell和Swan证实了Ritchie的理论，次年，Stern和Farrell提出了“表面等离子体共振（Surface Plasmon Resonance,SPR）”这一概念。在1998年，Ebbesen等研究者发现增强光透射现象。
1.1..1 增强光透射现象
增强光透射现象（ELT）是指入射光照射到金属膜孔阵列时，满足耦合共振波长的透射率，超过孔径面积百分比，其透射强度远超过以往的理论预测值，相当于发生了增强光效应，是金属等离子体共振现象的核心内容之一。在1944年，H. A. Bethe 提出了金属薄膜圆孔透射理论，透射光的强度正比于(d/λ)4，当圆孔孔径d比入射光的波长λ小很多时，透射效率远比1小。随着孔径尺寸的减小其透射效率也随之快速下降。和Bete理论相比，ELT现象的光透射效率增强了约1000倍，这一现象即为增强光透射现象，也称为光异常透射现象(EOT)。
图1.1 由SCI检索的周期金属纳米光学领域的文章每年增加统计图
ELT现象凭借它的新颖性和其拥有的价值，使人们开始深入研究它的物理特征。ELT现象的发现者Ebbesen等许多研究者认为，这一现象是由于表面等离子体激元波(SPPs)引起的耦合共振效应所导致的。SPPs模型定义为金属周期结构受到光照射时，周期结构会提供一个倒格矢，倒格矢与入射波之和达到SPPs动量匹配条件就会产生耦合共振增强效应。SPPs对ELT有影响的原因为观测到的共振波长对入射角度的依赖性。在第二十一世纪，Matsui等人开始报道，通过准周期阵列也可以出现ELT现象，并尝试机制是由另一种解释。之后，Domenico等人对比了准周期阵列中长程有序和短程有序对ELT现象的影响。2008年H.T.liu等人针对ELT现象建立了微观解释模型,认为腔体共振对ELT现象也有贡献作用,且随着波长的增加其贡献有变大的趋势。2009年这一小组又建立了一个混合波耦合共振模型，把SPPs和准柱形波(Quasi-CW)贡献相结合，对一些实验现象进行了新的解释。
实验和理论都证实了ELT现象与很多因素有关，如孔洞周期、孔洞大小及形状、薄膜材料及其厚度、入射角度等。研究表明，金属薄膜材料的性能在ELT现象中起重要作用。1998年Ebbensen等人首先证实了金、银、铬薄膜纳米孔洞的光学性质各不相同。很多理论方面的研究发现随着金属介电常数的虚部变大，透射峰值变小，半峰宽变大。Przybilla和 Godrigo等人分别在实验上和理论上全面研究薄膜金属材料对ELT峰值的影响。这两种研究的共同结论是金属的介电常数通过两个参量来影响ELT的峰值：趋肤深度（有效增大孔洞大小）和吸收长度（小的吸收长度阻碍共振）。ELT现象可以由多种薄膜材料产生：重掺杂Si，金属有机高分子化合物，VO2，金属上镀VO2，GaAs，Au上镀GaAs，非晶态SiO2和SiC 等材料都相继被用于有序纳米孔洞阵列。1998年Ebensen同样首先报道了孔洞尺寸在EOT中起重要作用。William等人证实了这一结论。Ishihara和Miyamaru等人发现当孔洞增大时，透射峰值和半峰宽都会随着增大。透射峰的位置会受到孔洞大小的影响。主极值峰会随着孔洞的增大而稍微红移。孔洞的形状也是EOT中一个重要角色，Koerkamp等人研究了当孔的形状变成长方形形状时ELT的变化情况。当孔的形状发生变化时，模态(1, 0)的峰位将会大幅度红移。另外，当孔洞形状固定时，孔洞周期也会对ELT产生重大影响。Degiron 和 Ebbesen经过实验研究孔洞周期对透射谱地影响，从而区分它们对EOT贡献。Thio、Miyamaru、Henzie等人通过实验分别在红外波段、可见光区证实了ELT对孔洞数目的依赖性，透射强度随孔洞的增多而逐渐增大直到饱和，并且透射强度饱和度由孔洞大小决定且孔洞直径越大，越容易饱和。
不仅单层金属的ELT现象得到人们广泛关注和普遍研究，人们对于多层结构的ELT现象也产生了兴趣，如图1.2所示，展示金属Ag与SiO2的多层交替重复排列结构，及对应层数为2、3、4时耦合电场的分布图，耦合共振过程会受到层数的影响。多层结构一般分为：A/金属/A、A/金属/B对称与非对称结构；金属/电介质/金属结构及金属/多层电介质结构的三明治结构。比如，台湾大学Si-Chen Lee研究小组发现的远场耦合现象，就是研究不同电介质层间的耦合共振现象发现的。目前，窄带红外光源大多采用金属/多层或单层电介质的三明治结构，其中大多采用二维四方晶格或六角晶格周期阵列结构。多层结构的耦合共振机理，与单层金属的具有相似性，单层金属的耦合共振模型大多能用于多层结构。也有研究者认为，F-P腔体共振模态在多层结构中对ELT现象也有帮助。
图1.2 左图为Ag/SiO2多层结构示意图，右图为对应层数为
2、3、4时电场分布FDTD计算结果
1.2金属等离子体共振现象的应用及存在的问题
ELT现象发现之前，由于金属周期结构的透射率较低，其应用受到了严重的限制。ELT现象发现后，一方面透射效率的增强使其在各个领域的应用成为可能，另一方面，其表现形式的多样性，及其对周期、材料性质、孔径大小等很多参数的‘敏感响应’特性，这些特点使ELT现象可以应用于广泛的领域。目前，ELT现象已经在激光信息存储、增强光谱学、生物医学分子传感、光子设备等领域展开了应用。
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