螺旋碳纳米管-Pt复合纳米材料对乙醇的催化氧化[20200412220445]
摘要
燃料电池是一种将燃料中的化学能直接转化为电能的发电装置。近年来, 由于醇类燃料电池有诸多优点而受到了广泛的关注与研究。在醇类燃料电池中乙醇燃料电池由于具有相当好的反应活性，毒性小，能源来源广等优点而被广泛地研究。
本实验主要做了有关燃料电池阳极方面的研究，选择不同的阳极催化剂载体对乙醇燃料电池催化性能做出比较，并且进行了阳极催化剂Pt对乙醇催化氧化性能的研究，实验选择了螺旋碳纳米管、炭黑这两种材料作为载体，以金属Pt作为阳极催化剂，硫酸作为电解液。具体实验内容有：用一步化学还原法合成铂/螺旋碳纳米管（Pt/HCNTs）及铂/炭黑(Pt/VX-72)复合材料催化剂。对制成的材料进行表征，包括X-射线粉末衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）。结果显示，Pt纳米粒子可以成功负载到螺旋碳纳米管载体上，且分散均匀，粒径只有3~5 nm。并将两种复合材料分别用于乙醇的催化氧化，所运用的电化学测试包括循环伏安法测试、计时电流法测试。结果显示，与Pt/VX-72相比，Pt/HCNTs对乙醇的催化效率较高，催化性能较稳定。
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关键字:乙醇燃料电池螺旋碳纳米管Pt催化剂
Key words: ethanol fuel cell; helical carbon nanotube; platinum catalyst 目 录
1. 绪论 1
1.1 燃料电池概论 1
1.1.1 燃料电池的简介 1
1.1.2 乙醇燃料电池的产生背景和发展以及优势 1
1.2 Pt催化剂以及Pt基催化剂的简介与发展 3
1.3 直接乙醇燃料电池的阳极催化剂载体的简介......................................................... 4
1.4 螺旋碳纳米管的简介 4
1.5 电化学方法简介 4
1.5.1 线性扫描伏安法 5
1.5.2 线性扫描循环伏安法 5
1.6 本论文设计的意义及研究内容 5
2. 实验部分 6
2.1 实验药品与仪器 6
2.1.1 实验药品 6
2.1.2 实验仪器 7
2.2 铂/螺旋碳纳米管（Pt/CNT）及铂/炭黑(Pt/VX-72)催化剂的合成 7
2.3 电极的制备 8
2.4 材料的表征 9
2.4.1 X射线粉末衍射仪（XRD） 9
2.4.2 扫描电子显微镜（SEM） 10
2.4.3 透射电子显微镜（TEM） 11
2.5 电化学测试 12
2.5.1 螺旋碳纳米管和炭黑负载Pt在H2SO4溶液中的线性扫描循环伏 12
2.5.2 螺旋碳纳米管和炭黑载体负载Pt对乙醇的催化氧化的线性扫描循环伏安曲线 13
2.5.3 计时电流I-T曲线 14
2.5.4 线性扫描伏安曲线 15
2.5.5 不同乙醇浓度下的循环伏安曲线 16
2.5.6 不同扫描速率的循环伏安曲线 19
3. 结 论 20
4. 参考文献 21
5. 致谢 22
1. 绪论
1.1燃料电池概论
1.1.1 燃料电池的简介
燃料电池（Fuel cell）是一种能够持续的通过发生在阳极和阴极的氧化还原反应将化学能转化为电能的能量转换装置[1]。燃料电池与原电池 的区别在于：燃料电池需要持续地补充燃料，在催化剂的作用下将燃料的化学能转化为电能给外电路供电；而且电流稳定，不会出现电流越来越弱的情况；在催化氧化的过程中不会产生废气或废液。目前燃料电池主要还处于研究的阶段，工作原理大体相同，通过催化剂使燃料发生催化氧化反应，反应中产生的电子在电动势的作用下会流向外电路。电池的核心技术是催化剂的制备和燃料的选择，这也正是科学家们一直致力研究的内容。采用的燃料一般是H2、CH4、CH3OH、CH3CH2OH等等，其被氧化后生成的H2O和CO2这两个产物几乎不会对环境有污染，属于可再生的绿色燃料。
1.1.2 乙醇燃料电池的产生背景和发展以及优势
目前人类在使用资源时主要面临着两大严峻的考验：资源和气候。在资源方面主要是一些能源的需求及其供应之间的问题。对于气候问题的事实是，大量温室气体的释放增加了我们地球大气层的温度。根据国际能源机构（IEA）的推测计算，在未来几年中人类对石油的需求主要是因为对运输类燃料的日益增长的需求，而经济合作开发组织国家(OEDC)对汽油、柴油和喷气燃料的需求可以有所缓和，由于燃烧燃料和工业原料在整个石油燃料比例结构的下降，非经济合作开发组织国家将燃烧更多从原油中提炼出来的产品[2]。这将导致全球累计石油需求的增长。运输类的燃料在2014年将占整个石油类产品的61％。石油生产国满足人类对燃料能源日益增长的需求还能维持多久，抛开政治不稳定和能源价格的上升，有必要寻找一个替代来源燃料。最理想的是这种燃料可以再生，不会破坏自然界的食物链，具有高能量密度并且非毒性，而且能用现有的基础交通运输系统运输。
国际能源署公开发表声明称，目前世界能源体系的趋势是逐渐向高效率、低碳、无污染的能源体系的转变。能否成功地解决这一难题，关系到人类未来社会的繁荣昌盛，这场能源革命已经刻不容缓。国际能源署指出，目前全世界的能源供应和大众的消费发展趋势，从经济、环境、社会和资源储备这几个因素综合考虑来都具有不可持续性。要想经受住这次严峻的考验，首先要从能源开发商这个行业入手。能源供应商必须转型致力于低碳能源的开发并将其工业化、平民化。再次，家庭、企业等使用车辆的人，也得适当的做出调整。最后也是不可或缺的一点，政府方面需要出台相关的政策以及做出适当的的财政措施以此来鼓励大众，完成支持新能源使用和推广的终极目标。世界各地的政府都可以在自己权力范围内，采取相关的措施，建立一个经得起未来考验的能源体系。由于时间紧迫，现在正是行动的最佳时机，正是在这个背景下，乙醇燃料电池得以产生和发展。
作为新能源之一的乙醇燃料电池系统（FCs）不受卡诺循环效率的限制，这是传统的内燃机系统（ICEs）不能克服的问题；转化能量时它们可以降低化学能的损失。乙醇是一种液态烃，如汽油，它可以通过现有的交通运输流通。此外，它是无毒的，不需要先进的移动存储容器，不像压缩或液化氢气的情况。另外，它可以产生可持续发展的路线。相比其他能源载体在燃料电池中的能量转换，乙醇的能量密度更高。乙醇燃料电池最大的优点体现在它的环保方面，它的副产物是水和二氧化碳。在生态问题越来越收到重视的今天，这项技术必定会受到科学家以及大众的青睐。因此燃料电池也被认为是本世纪绿色能源大家族中的重要成员之一[3]。
直接乙醇燃料电池（DEFC）的电极反应如下：
阳极反应：CH3CH2OH + 3 H2O一2 CO2 + 12 H+ + 12 e- ，
阴极反应：3 O2 + 12 H+ + 12 e- 一6 H2O ，
总反应： CH3CH2OH + 3 O2一2 CO2 + 3 H2O 。
从热力学角度，乙醇氧化的电位是0.084 V，反应可以自发进行，但是从动力学角度分析，乙醇彻底氧化生成CO2和H2O涉及到12个电子转移。不仅包括乙醇分子的C-H键的断裂，同时还需要断裂分子中的C-C键，反应过程更加复杂、中间产物更多。乙醇彻底氧化需要很高的能量，在低温下很难进行。所以必须寻找高效的催化剂提高乙醇氧化的反应活性。
由于乙醇被氧化时生成的中间产物较多，而且乙醇被不同催化剂催化时的氧化反应机理多种多样，因此，目前关于乙醇电催化氧化的机理仍没有明确统一的结论[4]。当前，关于乙醇电化学氧化机理的研究主要采用间接手段，通过分析乙醇氧化的最终产物和反应的中间产物组分，推断乙醇催化氧化的反应机理。例如:文献报道通过原位红外光谱(FTIR)分析、电化学石英微天平(EQCM)和微分电化学质谱(DEMS )分析证明CO，C1含碳化合物、C2含碳化合物等都是乙醇氧化反应的主要吸附中间产物[5]，通过DEMS检测到二氧化碳、乙醛、乙酸等是乙醇氧化的最终产物。由于检测到反应的产物多种多样，因此推断乙醇氧化过程有多种中间物的吸附。

原文链接：http://www.jxszl.com/hxycl/gfzcl/6487.html