目录
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不同晶型二氧化锰矿物对蒽及氯代衍生物的降解及其机理 I
摘 要 I
ABSTRACT II
第一章 文献综述 1
1 二氧化锰 1
1.1 锰的形态及含量 1
1.2 二氧化锰的合成 2
1.3 二氧化锰的氧化作用 2
1.4 二氧化锰在环境治理方面的应用 3
2 多环芳烃及氯代衍生物 3
2.1 多环芳烃 3
2.2 氯代多环芳烃 3
2.3 多环芳烃及氯代衍生物的环境行为 4
3 环境持久性自由基 5
3.1 环境持久性自由基的概念 5
3.2 环境持久性自由基的危害 5
3.3 环境持久性自由基的产生 5
3.4 环境中的持久性自由基分布 5
4 结论 5
第二章 三种不同晶型的二氧化锰矿物催化材料的制备与表征 7
1 材料与方法 7
1.1 实验试剂与仪器 7
1.1.1实验试剂 7
1.1.2实验仪器 7
1.2 三种不同晶型的MnO2矿物催化材料的制备方法与表征 7
1.2.1催化剂的制备 7
1.2.2 催化剂的表征 8
2 结果与分析 8
2.1 X射线衍射光谱(XRD)分析 8
2.2 傅里叶变化红外光谱(FTIR)分析 9
3 小结 10
第三章 三种不同晶型二氧化锰降解催化蒽及其氯代衍生物的反应机理研究 11
1材料与方法 11
1.1 实验试剂与仪器 11
1.1.1 实验试剂 11
1.1.2实验仪器 11
1.2 不同晶型二氧化锰表面负载多环芳烃蒽及其氯代衍生物降解动力学实验 12
1.2.1 蒽及其氯代衍生物在二氧化锰表面降解 12
1.2.2 不同湿度条件下9氯蒽在αMnO2表面降解 12
1.2.3 9氯蒽在不同晶型MnO2表面降解  *51今日免费论文网|www.51jrft.com +Q: ￥351916072￥ 
12
1.3 降解机理研究 12
1.3.1 污染物浓度检测 12
1.3.2 降解产物检测 12
1.4 理论化学计算方法 13
1.5 环境持久性自由基检测 13
2 结果与分析 13
2.1 不同晶型二氧化锰降解多环芳烃蒽及其氯代衍生物 13
2.1.1不同晶型二氧化锰降解9氯蒽 13
2.1.2 MnO2降解蒽及其氯代衍生物 14
2.1.3不同湿度条件下αMnO2降解9氯蒽 15
2.2 降解产物分析 16
2.3 蒽及其氯代衍生物的HOMO分子轨道量化计算 16
2.4 环境持久性自由基的检测 18
3 小结 18
第四章 结论与展望 20
1 结论 20
2 展望 20
参考文献 22
致 谢 26
不同晶型二氧化锰矿物对蒽及氯代衍生物的降解及其机理
摘 要
多环芳烃 (PAHs) 是土壤中普遍存在的持久性有机污染物，对人类具有致癌性、致畸性和诱变性。多环芳烃氯代衍生物作为一种新型有机污染物受到众多关注其具有类似于二噁英的结构，毒性比母体多环芳烃更强。二氧化锰是土壤中普遍存在的金属氧化物，具有较高的氧化还原电位，对土壤中有机污染物具有较强的氧化能力。持久性自由基主要在有机物与过渡金属元素的固体颗粒互相作用时产生，能在环境中持续存在且具有潜在环境毒性效。目前，仍未有氯代多环芳烃与二氧化锰相互作用的相关报道。开展氯代多环芳烃在二氧化锰界面转化过程以及持久性自由基生成过程的研究，有利于揭示氯代多环芳烃在土壤环境中的迁移行为。本文通过水热法合成了α、β，δMnO2三种二氧化锰催化剂材料，借助XRD，FTIR表征手段探究了催化剂结构；开展了蒽、2氯蒽、9氯蒽、9,10氯蒽在固态二氧化锰表面的降解实验。通过高斯等计算软件对蒽及几种氯代物的HOMO、LUMO以及自旋电子等电化学性质，采用气质联用色谱仪对几种化合物的降解产物进行了鉴定，进而提出蒽及氯代衍生物在二氧化锰表面的降解途径。并通过电磁顺磁共振方法对降解过程中可能存在的阳离子自由基进行了检测。本文取得的主要成果如下：
（1）水热法制得的三种晶型二氧化锰表面均带有一定的活性自由基，XRD结果表明α MnO2在三种材料中具有结晶度低且粒径大的特点。
（2）三种晶型MnO2对蒽均表现出较高的降解活性，其中α MnO2的降解效率最高，四种污染物的降解快慢为蒽＞9氯蒽＞2氯蒽＞9,10二氯蒽，随着湿度增大，降解效率变低。
（3）蒽及其氯代衍生物的降解路线，主要降解产物为邻苯二甲酸二甲酯。
（4）没有在蒽及其氯代衍生物在二氧化锰表面降解时检测出环境持久性自由基。

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