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双极电沉积技术制备janus电极【字数:6911】

2024-02-25 13:34编辑: www.jxszl.com景先生毕设
双极电极(BPE)本质上是一种导体材料,集阳极和阴极于一体,使得其本身具有独特的优势,如无线连接、易微型化、可阵列化等,在高效筛选电催化剂、目标物质的分离富集、材料制备等方面具有良好的应用前景。Janus粒子是指表面具有两种或两种以上性质或组成的不对称粒子,能够同时拥有两种或以上的功能,能够广泛应用于催化、医药和环境治理等方面。本文是利用双极电沉积法在石墨纸两端分别进行金和铂的电沉积,制备出金-铂Janus电极,并进行了电化学发光信号的检测。双极电沉积法为Janus电极的制备提供一种方便快捷的制备方法。此外,可在制备出的金-铂Janus电极表面连接特异性分子进行传感器构建,将双极电极与电化学发光技术结合可用于生物分析、环境监测等方面。
目录
摘要 1
关键词 1
Abstract 1
Key words 1
引言 1
1 材料与方法 4
1.1 仪器及试剂 4
1.1.1 实验仪器 4
1.1.2 实验药品 4
1.2 溶液的配制 4
1.2.1 5 mM HAuCl4溶液 4
1.2.2 5 mM H2PtCl6溶液 4
1.2.3 2 mM Ru(bpy)32+(含20 mM DBAE)溶液 4
1.2.4 5 mM H2O2溶液 4
1.3 实验方法 4
1.3.1 石墨纸双极电极构建 4
1.3.2 石墨纸镀金 5
1.3.3 石墨纸镀铂 5
1.3.4 石墨纸构建金铂Janus电极 5
1.3.5 发光检测 5
2 结果与分析 5
2.1 可行性分析 5
2.1.1 石墨纸镀金 5
2.1.2 石墨纸镀铂 6
2.1.3 先镀金后镀铂 6
2.2 镀金时间优化 8
2.3 发光电压选择 8
2.4 镀铂时间优化 9
2.5 标准曲线 10
3 结论 10
致谢 10
参考文献 11
双极电 *景先生毕设|www.jxszl.com +Q: @351916072
沉积技术制备Janus电极
引言
引言
Janus粒子是指表面具有两种或以上不同性质或组成的不对称粒子,这种不对称性使得粒子同时具有两种及以上的功能,制备不同性质Janus材料,可广泛应用于各个领域。Janus粒子制备方法有很多,包括表面选择性修饰法、自组装法、微流控法、乳液聚合法等[14]。
双极电化学通常是指与双极电极(BPE)相关的电化学方法。双极电极的本质是一种导体材料,将该导体材料放置于电解质溶液中,通过驱动电极在溶液两段施加电压,在外加电场作用下,溶液内部离子会发生迁移并进行重新排布,形成电势差,此时处于溶液中的双极电极两端也会发生相应极化,当溶液与双极电极之间的界面电势差达到一定程度时,溶液中的离子便会发生相应的氧化还原反应。由于处于离子溶液中的双极电极本身是等势体,则根据电中性原则,双极电极上的得失电子数相同,当双极电极一端发生氧化反应失去电子时,另一端必定发生还原反应得到电子[58]。
双极电极的构建有两种形式,一种是开放式双极电极,即双极电极的阴级和阳极处于同一电解质溶液中如图1 a所示,另一种是两级隔离式双极电极,阴极和阳极分别处于相隔离的电解质溶液中,两室之间可以通过双极电极进行电子传递,如图1 b所示[6]。对于开放式双极电极,双极电极与电解质溶液之间是并联关系,流经装置的总电流(i channel)是电解质溶液电流(i s)与双极电极电流(i BPE)之和。对于闭合式双极电极,电解质溶液与双极电极之间是串联关系,流经各部分电流相等[78]。

图1 a为开放式双极电极示意图;b为闭合式双极电极示意图
相比于常规电极体系,双极电极具有独特的优势,如电极与外部电源之间无导线连接,易阵列化,可微型化等。在电催化剂筛选及性能评估,分析物分离和富集,微纳马达制备等方面均具有良好的应用前景。Crooks[9]等人在ITO双极电极一端进行银沉积,形成一系列银的微条带,在双极电极另一端沉积金或者铂。在双极电极两端施加外加电压,使得银在双极电极的阳极发生氧化反应,生成银离子,从而导致银条带的消失。通过反应过程中银的微条带的溶解量来判断金和铂的电催化性能。结果表明,与未沉积金和铂的空白ITO相比较,沉积有铂和金的双极电极在相对小的驱动电压下就可以促进双极电极另一端的银溶解,其中铂的驱动电压小于金,表明金和铂均具有电催化性能,铂的催化性能优于金。Yang[10]等人通过电沉积的方法制备出Au Pt、Rh Au、Pd Au、Pt Ru、Ni Au等双金属纳米棒,并将这些双金属纳米棒放入过氧化氢溶液中,进行纳米棒运动方向的观测,结果表明双金属棒在过氧化氢溶液中的运动的主要驱动力是由电化学反应提供,可以通过双极电化学原理进行微纳马达运动方向的判断,为新型微纳马达的设计提供依据。以Au Pt纳米棒为例,其在双氧水中的速度为20.0 ± 3.8 μm / s,Au Pt纳米棒的运动方向由镀铂一端决定,在镀有Pt的一侧发生过氧化氢氧化反应,失去电子,生成氧气,失去的电子由Pt端转移至Au端,在镀有金的一端发生氧气和过氧化氢的还原反应,生成水。Knust[11]等人根据双极电极原理,设计出一种由两个平行微管道组成的双通道双极电极分离富集装置,上下两个平行微管道之间通过双极电极相连接,完成电子传递,可使阴离子和阳离子分别在两个微管道中完成分离和富集,实验通过在上端的微管道中加入含有1.0 μM BODIPY2的40 mM TrisH+缓冲溶液,底端微管道中加入含有1.0 μM BODIPY2和10.0 μM Ru(bpy)32+的40 mM 醋酸缓冲溶液,在V1、V2为30 V的电压下完成底端微管道中BODIPY2和Ru(bpy)32+的分离富集。
此外,双极电极与电化学发光进行联用,在生物分析检测方面也具有巨大潜力。Chow[12]等人在载玻片上构建出包含1000个金双极电极的阵列,以同一驱动电源控制多个双极电极,在5 mM Ru(bpy)32+和25 mM TPrA的电解质溶液中进行发光信号检测,其中阵列不同位置发光信号相近,可用于定量传感。Beak[13]等人构建出一种基于BPE/ECL的非电池驱动的微型生物传感器,如图2所示,其将阴离子交换膜(AEM)和阳离子交换膜(CEM)进行组合构建出一种反渗析(RED)装置,并利用该装置对葡萄糖浓度进行了测定。在双极电极还原反应端,O2在葡萄糖氧化酶存在的情况下,先还原为H2O2再进一步通过电化学反应还原成H2O,双极电极另一端发生Ru(bpy)32+/TPA体系的氧化反应,产生ECL信号,通过光信号的大小进行葡萄糖浓度的测定,由于钌联吡啶产生的光强非常强,所以可以进行可视化分析检测。

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