基于多齿含氮配体构筑cumof材料的合成及性能研究【字数:11466】
目录
摘要1
关键词1
Abstract1
Key words1
引言1
1 材料与方法2
1.1 仪器与试剂 2
1.1.1 实验仪器2
1.1.2 实验试剂3
1.2 设计与合成3
1.2.1含氮配体的合成3
1.2.2目标化合物单晶的合成3
1.3 单晶化合物的表征4
1.4 复合材料的制备4
1.5 泡沫镍电极的制备4
1.6 泡沫镍电极的测定5
1.7 染料吸附效果的测定5
1.8 光催化染料去除效率的测定5
2 结果与分析 5
2.1 目标材料合成结果分析5
2.1.1 含氮配体合成结果分析5
2.1.2 目标化合物单晶合成结果分析6
2.2 化合物单晶结构表征 6
2.2.1 红外光谱实验结果分析6
2.2.2 热重分析实验结果分析7
2.2.3 结构表征总结7
2.3 电化学性质探究结果及分析8
2.3.1 该化合物制备泡沫镍电极及其测定结果分析8
2.3.2 含碳纳米管复合材料制 *景先生毕设|www.jxszl.com +Q: ^351916072^
备泡沫镍电极及其测定结果分析10
2.3.3 电化学性质实验总结分析12
2.4 染料去除性质探究结果及分析12
2.4.1 染料吸附实验结果12
2.4.2 光催化染料去除实验结果14
2.4.3 染料去除实验总结18
3 总结 18
致谢18
参考文献19
基于多齿含氮配体构筑CuMOF材料的合成及性能研究
引言
MOFs,即金属有机骨架化合物(Metal Organic Frameworks),作为目前配位化学领域重要的研究目标之一,其合成与性质研究,随着与环境、材料等学科领域之间的不断交融,展现出巨大的研究价值。MOFs的结构大多由两部分组成,分别为无机的金属中心和有机的配体,经过相互组装、桥连,形成周期性的网状结构。MOFs是一种有机无机杂化的作为晶态多孔材料,也称配位聚合物[1]。由于MOFs本身同时具有无机材料和有机材料两者的特征,在材料研究和环境保护等方面有着潜在的应用价值。金属Cu在MOFs材料的合成中展现出了优异的性能,而含氮杂环咪唑及其衍生物,可作为多齿配体与金属Cu进行配合,生成形态各异的咪唑类金属配合物。这类配合物具有结构的多样性,因而产生了特异的物理性质和化学性质。
咪唑(Imidazole),是一种五元含氮杂环类有机化合物。在自然界,咪唑几乎没有游离的存在,而咪唑类衍生物却在天然化合物中广泛存在。咪唑类衍生物具有很好的热稳定性,多具有碱性。咪唑属于缺电子芳环,拥有非中心对称的结构。咪唑类化合物由于具有良好的电子传输性能,因而容易发生分子内的电荷转移 [2],由此具有用于合成电化学材料的潜力。咪唑杂环上的N原子,是咪唑具有其性质及广泛被用作含氮配体的主要原因。1号N原子的电子密度由于3号N原子的电子参与了环状共轭而降低,因此该N原子上的H原子容易脱去,这也使得咪唑能够与各种结构进行桥连,设计并合成出多种新式含氮配体。
至今,咪唑及其衍生物的合成、应用,以及其用于构筑配位聚合物的研究已有百余年的历史[3],其研究的价值可谓历久弥新。如烷基咪唑体系中离子液体的性质探索[4];以咪唑基二羧酸配合物的性质研究[5];以苯并咪唑类咪唑衍生物、二咪唑类咪唑衍生物[6]为例进行的性质研究等等,随着各类新型含氮配体报道的出现,咪唑及其衍生物的研究呈现出欣欣向荣的景象。新型含氮配体的合成与研究不仅带来了理论体系的逐渐完善,更重要的是展现出了咪唑类多齿含氮配体在光、电、磁、催化、离子交换和生物活性等领域展现出的广大应用前景[7]。就配位化学的发展与前景来看,特定结构的以咪唑类衍生物为首的含氮配体及其配合物的设计合成,以及其性质的研究有着长远的研究意义和应用价值。
多金属氧酸盐(POMs,也称多酸),是在一定酸碱条件下由简单的无机含氧酸盐发生脱水,并缩合形成的一类多金属氧簇化合物。POMs有六种常见结构:Keggin结构、Anderson结构、Lindqvist结构、Silverton结构、Waugh结构和Dawson结构[813]。通过配位将多酸、有机配体作为构筑单元,再引入另一种金属离子,以此构筑多酸配位聚合物是目前多酸化学的一个研究热点。该类配位聚合物大多具有独特的尺寸和丰富的物化性质,故基于多酸配合物制备的电极在光、电催化方面具有很深刻的意义。
多金属氧酸盐作为一类由多金属和氧簇构筑的化合物,有着特殊的化学组成和电子属性,具有光催化降解有机污染物的能力[16]。据报道,目前已有利用多酸配位聚合物在紫外光、可见光和太阳光条件下分别光催化降解亚甲基蓝染料[14]、光催化降解罗丹明B染料[15]等的研究。在光催化方面,传统光催化剂由于光利用效率低、难以分离等问题[16],相比起利用多酸构筑的MOFs材料,传统光催化剂则是相形见绌。由于MOFs材料具有多样性、三维有序性和多孔晶态的特点,拥有较大的吸附能力和比表面积,解决了上述传统光催化剂存在的问题[17]。更好的光催化性能使多酸MOFs在作为降解染料的光催化剂方面有着潜在的应用前景。
综上所述,本课题将对利用咪唑类衍生物的多齿含氮配体和多金属氧酸盐作为构筑单元,引入铜原子以设计构筑多酸配位聚合物;并以该合成实验得到的CuMOF材料进行结构表征,探究其在电化学方面制备超级电容器的潜力,以及在染料污染物去除方面的光催化性质,以此探讨此CuMOF的应用前景。
1 材料与方法
1.1 仪器与试剂
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