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有机小分子制备碳基纳米材料

2021-04-01 13:26编辑: www.jxszl.com景先生毕设
:利用邻菲罗啉与硝酸钴、邻菲罗啉与硝酸铁以及3,8-二溴邻菲罗啉与硝酸钴通过高温热解法分别制备了三种碳基纳米材料,并将该类材料应用于有机催化和电催化。结果表明,邻菲罗啉钴材料对于乙苯氧化具有很高的催化活性、选择性与稳定性,五次循环后产率与选择率仍保持95.1%和99.21%。3,8-二溴邻菲罗啉钴材料对于硝基苯还原,大大提高了反应速率,并且很稳定,五次循环后产率仍具有92.2%。同时,3,8-二溴邻菲罗啉钴材料对于氢析出反应也具有很高的催化活性,0.5M H2SO4的酸性条件下,当电流密度为10mA cm-2时,电势为160mV;1M KOH的碱性条件下为242mV。邻菲罗啉铁材料对于氧还原反应具有很好的催化活性与稳定性,0.5M H2SO4的酸性条件下,半坡电位达到0.704V,2000圈循环伏安扫描后,电位仅下降40mV。
目录
摘要 1
关键词 1
Abstract 1
Key words 1
引言 1
1 实验部分 2
1.1 实验仪器与试剂 2
1.1.1 实验仪器 2
1.1.2 实验试剂 2
1.2 碳基纳米材料的制备 2
1.2.1 C(Phen+Co)碳基纳米材料的制备 2
1.2.2 C(Phen+Fe)碳基纳米材料的制备 3
1.2.3 C(DBrPhen+Co)碳基纳米材料的制备 3
1.3 碳基纳米材料的表征 3
1.4 有机催化实验 3
1.4.1 乙苯氧化 3
1.4.2 硝基苯还原 4
1.5 电催化测试 4
1.5.1 氢析出反应 4
1.5.2 氧还原反应 4
2 结果与分析 5
2.1 表征结果分析 5
2.2 有机催化性能 6
2.2.1 乙苯氧化 6
2.2.2 硝基苯还原 7
2.3 电催化性能 7
2.3.1 氢析出反应 7
2.3.2 氧还原反应 8
3 总结 9 *51今日免费论文网|www.jxszl.com +Q: &351916072

3.1 结论 9
3.2 讨论 9
致谢 11
参考文献 .........12
基于有机小分子制备碳基纳米材料
引言
纳米技术是20世纪90年代初发展起来的一门多学科交叉的新兴学科,它的发展开辟了人类认识世界的新层次。从材料的结构单元层次来说,它处于介观领域,存在表面效应、体积效应、量子效应和宏观量子隧道效应等四大突出效应,在光电器件和催化领域表现出独特特性。富勒烯(C60)、碳纳米管(CNTs)和石墨烯的发现,掀起了碳基纳米材料的研究热潮[1,2]。
因为比表面积高、电传导性高、成本低、化学、机械和热稳定性优良,碳基纳米材料已经被广泛应用于不同的领域,例如环境治理、催化剂、传感器、分离、气体捕捉和储存、电极材料以及用于能量转换和储存的电催化剂[3] 。目前,碳基纳米材料的制备方法一般有有机合成法[4]、化学气相沉积法[5,6]、水热碳化法[7]、高温热解法[8,9,10]、自组装法[11]、机械剥离法[12]。
其中高温热解法因为其步骤简单,常压反应,产物比表面积大等优点而得到广泛关注。高温热解法是在高温下热解含碳前体(碳源)以得到碳基纳米材料。碳源的化学成分和性质直接影响最后碳基纳米材料的产量、结构、性质、性能、孔度、比表面积、石墨化程度、导电性、杂原子掺杂含量等。
目前主要的碳源有天然或合成的聚合物[13]、离子溶液[14]和大环化合物[15]。其中,以天然或合成的聚合物为碳源,如淀粉,优点是无需模板,原料简单易得,便宜,浪费少,得到的产物惰性,热和电传导性好,容易大量制备。缺点是产物缺乏足够的活性成分或活性位点,需要进一步修饰,且结构不易改变。以离子溶液为碳源,优点是离子溶液杂原子含量丰富,高温热解后能得到富杂原子掺杂的碳基纳米材料,杂原子的存在能改变碳的电子分布,增加碳基纳米材料的活性位点和导电性。但离子溶液种类少,价格昂贵,制备方法复杂,以及难掺杂金属离子等限制它的应用。以大环化合物为碳源,如卟啉,因为大环化合物富含杂原子和金属离子,高温热解后能得到富杂原子和金属离子掺杂的碳基纳米材料,该材料具有高效的活性和很多活性位点,能用于催化剂、电极材料等领域。但由于大环化合物合成复杂,价格昂贵,金属离子无法更换,限制了大环化合物的应用。
有机小分子结构简单,价格便宜,杂原子含量高,容易掺杂金属离子,是一种非常理想的含碳前体候选者。如果能将有机小分子通过简单的高温热解法得到性质优异的碳基纳米材料,将大大推动碳基纳米材料的研究与实际应用。因此,本文利用邻菲罗啉和3,8二溴邻菲罗啉这两种有机小分子与钴离子或铁离子高温热解得到富含氮与钴或铁原子掺杂的碳基纳米材料,对其进行表征分析,并测试其有机催化与电催化活性。
1 实验部分
1.1 实验仪器与试剂
1.1.1 实验仪器:
表格1 实验仪器
Table 1 Experimental instrument
仪器名称
购买公司
旋转蒸发仪
heidolph公司
OTF1200X管式炉
合肥科晶材料有限公司
GC2010Plus气相色谱仪
岛津公司
PINE电化学工作站
PHYCHEMI理化有限公司
JEOL2010高分辨透射电子显微镜
日本电子株式会社
ESCALAB电子能谱仪
ThermoVG Scientific
Tristar II 3020 M全自动比表面积和孔隙分析仪
Micromeritics公司
1.1.2 实验试剂:
表格2 实验试剂
Table 2 Experimental reagent

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