目录
摘 要 II
关键词 II
ABSTRACT III
KEY WORDS III
引言 1
1 材料与方法 5
1.1材料 5
1.2 方法 6
1.2.1 PB立方体溶液的制备 6
1.2.2 AuCN / PB立方体溶液的制备 6
1.2.3检测溶液的制备 6
1.2.4修饰电极的准备 6
1.2.5 ECL检测 7
2 实验结果与性能表征 7
2.1材料的表征 7
2.1.1 PB和AuCN/PB溶液的颜色 7
2.1.2透射电镜的表征 7
2.1.3紫外可见光谱表征 8
2.2 能量共振转移实验 9
3 结果分析与总结 11
致谢 12
参考文献 13
AuCN/PB立方体材料的制备及其性能表征
摘 要
电致化学发光能量共振转移技术是近年来发展起来的的研究热点技术。目前，已经研究出了多种能量共振转移方式，如荧光能量共振转移、电致化学发光能量共振转移以及化学发光能量共振转移。这些方法都是要靠供体和受体之间的能量转移效果，实现检测的目的。本文通过电致化学发光技术，以鲁米诺为发光试剂，即作为供体；用普鲁士蓝纳米材料作为受体，考察它们之间的能量共振转移行为。首先，制备 PB立方体与AuCN / PB立方体材料，对它们进行透射电镜。之后研究它们的可见吸收光谱，考察它们是否和鲁米诺的发射光谱之间重叠。随后将它们分别固定在电极表面，考察它们对鲁米诺电致化学发光信号的影响。结果表明：PB立方体材料修饰电极对鲁米诺的发光信号的影响较小，然而AuCN/PB立方体材料修饰电极对鲁米诺的发光信号有明显的抑制作用，ECL信号下降到原来的50.8%，且信号具有良好的重现性和稳定性。由于AuCN/PB立方体材料的信号猝灭效果更好，进而为AuCN / PB立方体材料的发展和使用提供新思路。
引言
电致化学发光(Electrochemiluminescence，简称ECL)是利用电极提供能量直接使 *51今日免费论文网|www.51jrft.com +Q: &351916072& 
电极表面发光物进行氧化还原反应而形成激发态,并由激发态返回到基态所产生的发光现象。它以电化学为基础，通过电极表面电化学反应导致的化学发光现象进行特定物质的定量分析检测, 其同时结合了电化学分析技术的高可控性和发光分析技术的高灵敏度极大地提高了分析检测方法的性能，并赋予了其独特的优势，诸如灵敏度高、线性范围宽、操作简单、可控性强、分析快速简便等。近年来，伴随着纳米技术及生物技术的快速发展,电致化学发光技术更是取得了蓬勃的发展进步，作为一种高效、灵敏的分析检测技术，在生命分析、环境监测、食品安全等领域备受关注。目前，电致化学发光材料正朝着高效、绿色、多功能的方向发展；而电致化学发光分析技术亦正朝着高灵敏、高通量、普适等方向发展。[13]
ECL的发光机理可采用特殊的电化学手段进行深入研究，能够获得发光信号的寿命及波长等多种参数信息。ECL是依托于检测体系中待测物浓度与体系的电化学发光强度在一定条件下呈现线性定量关系的原理，利用仪器对体系发光强度的检测的一种分析方法。ECL具有仪器和操作简单；抗干扰能力强和信噪比高；快速分析且反应可控；ECL法可同时测定电解电流和发光强度等特点。[4]
普鲁士蓝(Prussian blue，简称 PB)，最早是柏林Diesbach偶然间发现的一种配合物，直到十八世纪初期才有文献报道这种过渡金属配位化学。之后这种物质越来越得到大家的青睐。在电化学、电致变色、磁性、电及光催化性质受到广泛关注，尤其在电子物理应用众多，比如自充电电池、微电池、电致变色器件、燃料电池、钠离子电池、钾离子电池或者信号增大纳米器件等。普鲁士蓝是一种具有共轭双键结构的分子式，它在可见光区有吸收。普鲁士蓝骨架结构具有宽阔的通道，允许一些金属离子和其他离子从水溶液中快速嵌入和脱离它的结构中。这些特性都使得普鲁士蓝具有良好的电活性和电催化活性，已作为一种电活性物质被广泛使用。同时，普鲁士蓝材料的合成工艺简单，制作成本低，对环境友好等优点，也使得这类材料受到越来越多科学家和科研人员的研究和来自产业界的关注。[56]
普鲁士蓝特殊的结构使得其具有诸多优点，比如，化学稳定性较高、生物相容性良好、电催化性能优越、易制备、成本较低等等。它在电分析化学、电显色、生物传感器、电催化等方面具有广泛的应用。[79]然而，单纯应用普鲁士蓝来修饰电极仍然存在很多缺陷，比如，在应用过程中，普鲁士蓝存在或多或少的流失，以及修饰电极的长期稳定性较差等等。纳米材料因其打破传统的优良特性而在近些年来得到迅速发展，因此，将普鲁士蓝与其他纳米材料结合，以实现其性能的突破，就成为了一项非常重要同时也具有挑战性的工作。
Qiu等人以氧化石墨烯（GO）为载体，通过在其表面进行普鲁士蓝纳米颗粒（PB NPs）的原位再生，构建了高灵敏的检测As的电化学传感器（图11），检测限为0.058 ppb。通过在金电极表面自组装单链DNA，可以将大量的石墨烯结合到电极表面，从而诱导PB前驱体在GO表面沉积，生成PB NPs。在有As（III）的情况下，电极表面的DNA构象发生改变，使得结合在电极表面的GO数量明显下降，从而使得电极表面结合的PB也在减少。该方法在环境中痕量亚砷酸盐检测中具有巨大潜力[10]。


图11电化学生物传感器的制备过程和检测As（III）电化学传感器的GO板上PB NPs的生成的示意图。[10]
Figure 11. Schematic illustrations of the electrochemical biosensor fabrication process and the generation of PB NPs on GO sheets used as an electrochemical label for As(III) detection . [10]

原文链接：http://www.jxszl.com/hxycl/yyhx/607074.html