目录
摘要 I
关键词 II
ABSTRACT III
KEY WORDS III
引言 1
1 材料与方法 3
1.1 实验试剂及仪器 3
1.1.1 实验仪器 4
1.1.2 化学试剂 4
1.2实验方法 4
1.2.1 CoY双金属氧化物的制备 4
1.2.2 催化降解及吸附过程 5
1.3 分析方法 5
2 结果与分析 5
2．1 不同体系对有机砷降解的影响 5
2．2 Co3O4Y2O3用量对降解洛克沙胂的影响 6
2．3 不同PMS浓度对降解ROX的影响 7
2．4 Co3O4Y2O3/PMS降解ROX过程中,对无机砷的吸附情况 8
2．5 Co3O4Y2O3的循环使用次数对降解ROX的影响 9
3 结论 10
致谢 11
参考文献 11
钴钇双金属氧化物活化PMS氧化及吸附有机砷的研究
摘要
本文制备了一种CoY双金属氧化物，并将其用于活化过一硫酸盐（PMS）氧化降解水中有机砷—洛克沙砷（4羟基3硝基苯胂酸，ROX），同时原位吸附次生无机砷的研究。通过批次实验研究了不同体系中有机砷的降解情况，同时考察了CoY双金属氧化物用量和PMS浓度对CoY双金属氧化物活化PMS降解有机砷的影响。研究实验结果表明，相较于单金属氧化物Co3O4和Y2O3，CoY双金属氧化物展现出了更高的催化活性，这表明金属元素Co和Y在活化PMS过程中具有明显的协同作用，可促进PMS分解产生硫酸根自由基；不仅如此，CoY双金属氧化物还能高效吸附反应过程中产生的次生无机砷。在实验所选条件下，适当增加CoY双金属氧化物用量和PMS浓度，有以利于洛克沙胂降解效率的提高。在初始洛克沙胂浓度为50 (mol/L (3.75 mgAs/L)、PMS浓度为1 mmol/L、初始pH = 7、CoY双金属氧化物用量为0.2 g/L时，反应15 min时，洛克沙胂的降解率即达到了99%以上，且体系中产生的As(III)逐渐氧化 *51今日免费论文网|www.51jrft.com +Q: ^351916072^ 
为As(V)，随着反应的继续进行，无机砷逐渐被吸附，120 min时体系中无机砷的去除率可达98.5%以上。除此之外，该双金属催化剂还展现了较好的循环使用效果，在三次使用过程中，有机砷的降解率和无机砷的吸附率均高于98%。以上结果表明，CoY双金属氧化物活化PMS体系有望用于水体有机砷的降解，并有效控制过程中次生无机砷的释放。
引言
随着经济的高速发展，人类生产活动加剧，越来越多的水资源被砷污染。砷是金属和非金属之间过渡区域中的一种具有毒性，强致癌性的类金属元素。并且诸多权威机构认为无机砷化合物是比较严重的致癌物质，而且也会对人体的多个系统功能造成非致癌性危害[1]。砷与一些有机的基团可以形成的部分金属有机化合物，在自然界中，这些有机砷化合物却并不常见。有机砷主要是通过合成方法来制备，其主要类型有胂酸、亚胂酸、偶胂化合物、伯胂、仲胂、叔胂、三价氯胂等。有机砷与无机砷毒性相似[2]，因为有机砷在药物和农药领域广泛应用，其进入到环境后，会转化为三价砷和五价砷，对环境和人身安全造成很大的威胁。同时有机砷化合物在人体中的致癌性也比五价砷更强。其在人体中的转化产物也会产生较强的致癌性。国内外研究者也一直在研究如何去除有机砷。而有机砷又易溶于水，常规的吸附去除方法并不能有效的去除有机砷，而且有机砷的降解也伴随有无机砷的产生，长期存在与环境中，污染环境[3]。通过文献可发现吸附法也可用于吸附有机砷，但所需的平衡时间较长、吸附剂用量较大，不能实现快速高效地去除有机砷。之前有研究表明，无机砷与有机砷相比更易被吸附去除[4]。化学氧化工艺可将有机砷快速降解，这些反应可将其氧化成为无机砷，后进一步吸附去除无机砷[5]。有机砷需要先氧化降解为无机砷，再通过吸附去除。如何将有机砷氧化降解为无机砷就成为我们所要讨论的问题。通过文献我们发现高级氧化技术是一种高效降解去除污染物的方法。因为它的氧化能力强、反应的比较速度快、处理的效率比较高，从而使高级氧化技术成为处理工业废水等污染物的新型技术[6]。
处理水中的污染物的方法主要有物理吸附法和化学氧化法。传统的物理吸附法是通过将污染物吸附在材料表面从而去除污染物，这种方法的缺点在于没有将污染物降解，存在对环境进行二次污染的风险。由于这种情况的存在，吸附法只适合用于有机染料废水的预处理阶段。化学氧化法分为直接氧化法和高级氧化法[8]，直接氧化法因为其处理效率比较低而且很容易对环境造成二次污染，所以其应用的范围有限。Fenton氧化法[7]、光催化氧化法、臭氧氧化法等是我们常见的高级氧化技术，这些也是处理各种难降解有机污染物最具有应用价值的方法。由于 Fenton 氧化方法的pH值需要控制在3左右[9]，并不是所有反应都是在酸性条件下进行，因此这个方法并不能普遍适用。处理有机砷类的比较为有效方法是高级氧化技术。过渡金属氧化物非均相催化过硫酸氢盐（PMS）活化生成硫酸根自由基（SO4((）处理水体中难降解污染物是近些年新兴的高级氧化技术[10]，与以前生成羟基自由基（OH）为基础的传统高级氧化技术相比，这种新技术技术的pH适应范围比较宽[11]，并且中性条件下它的氧化性更强，所生成自由基半衰期更长，这些优势都让此技术成为近些年来处理水体污染比较常用方法[12]，但其氧化后仍需要外加吸附才能达到吸附去除的目的[13]。然而与 H2O2相比，过硫酸盐在常温下为固体，在使用过程中能更好的储存和运输，且具有一定稳定性，水溶性，因此，SO4((高级氧化方法能在较为广泛的pH范围内应用，更具有广阔的应用前景。在环境中，有机砷可以在厌氧条件下通过生物和非生物转化转化为二甲基砷酸以及毒性更强的无机砷化合物，包括砷酸盐和亚砷酸盐[14]。过一硫酸盐主要以2KHSO5KHSO4K2SO4三盐的化合物形式存在的[15]，这一物质的优势在于其性质稳定，并便宜易得，具有较好的亲电转移能力，有比较高的氧化还原电位，其在水中能进行比较缓慢的分解[16]。

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