摘 要近段时间以来，具有储量丰富、价格较低、催化性能好等优点的碳基材料尤其是非贵过渡金属Co负载的碳纳米材料，引来了众多人的关注。这种材料可以在电解水反应，有机催化还有CO2还原反应等众多领域里发挥作用。但是，钴基碳纳米催化剂传统的制备方法较为复杂，因此我们有必要开发一种简单，高效的合成方法。我们利用浸渍法将CoCl2(PPh3)2负载于低价易得的Vulcan XC72R，经过高温碳化制备一种性能良好的钴基碳纳米催化材料。这种材料催化析氢反应(HER)的活性较高，而且可以催化芳香醇与硝基苯化合物的N-烷基化反应。
目 录
1绪论 1
1.1引言 1
1.2 钴负载的碳纳米材料电催化研究现状 1
1.3钴负载的碳纳米材料有机催化研究现状 4
1.4结论与展望 6
2 实验部分 7
2.1实验准备（使用仪器及药品） 7
2.2 实验步骤 8
2.2.1 CoCl2(PPh3)2@C (1 wt%)X（X表示不同温度）的制备 8
2.2.2 CoCl2(PPh3)2@C (33 wt%)X（X表示不同温度）的制备 8
2.2.3 CoCl2(PPh3)2@C (50 wt%)X（X表示不同温度）的制备 9
2.2.4 电化学性能测试操作步骤 10
2.2.5CoCl2(PPh3)2@C催化芳香硝基化合物与一级醇N烷基化反应的操作步骤 10
3 CoCl2(PPh3)2@C的表征........................................................................................10
3.1 扫描电镜（SEM）表征 11
3.2 XRD表征 12
3.3 XPS表征 13
4.1电催化 15
4.2有机催化 17
4.2.1 反应条件优化 17
4.2.2 底物拓展 18
4.2.3 循环测试 20
5结论 21
参考文献 22
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1绪论
1.1引言
催化剂在化工领域中所占据的地位一直在提高。据统计，绝大部分化工反应中都需要各种类型催化剂的参与。随着现代科学技术的迅猛发展,化学工作者对催化剂的研究也越来越深入，在催化反应过程中，催化剂的活性位置可以是物质表面上的团簇原子。而催化剂的表面结构，晶格缺陷等对这些活性位置有很大的影响。而纳米晶体材料正好可以提供大量的催化活性位置，逐渐地一些金属负载的惰性物质催化材料出现了。
1.2 钴负载的碳纳米材料电催化研究现状
现代社会，能源在生活中所占据的地位已经越来越重。目前，我们的大部分能源都来自化石燃料。然而，燃烧化石燃料已经造成严重的环境安全问题。氢燃料是一种重要的可再生清洁能源，因而被大力推行。现在，工业上传统的制氢方法常常是在高温条件下利用化石能源和水蒸气反应生成一氧化碳和氢气，但是这种制备方法存在巨大的缺点：首先，使用这种方式获取的氢气不纯，其次，在生产过程中副产物包含有毒气体一氧化碳，并且从其根本上来说仍然是利用消耗传统的化石能源来制备氢气，并不能做到可持续发展和无污染。
通过催化剂催化水电解制备氢气是一种较好的生产高纯度氢气的方式，图11反映了电化学析氢机理，水、阴极、阳极三者组成了电解槽，在阴极上涂覆析氢催化剂，从而加快水的分解步伐，更好的制备氢气。
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图11 电解水示意图
电解水的时候，阴极上发生的反应是：在传质过程中电解液里的水和氢离子(H3O+)往阴极的方向移动，阴极产生氢气的同时得到了电子，它反应方程式表示为：
4H2+4e=2H2↑+4OH
催化剂可以在反应过程中提升水电解的效率，因而对于它的研究始终在增加。这当中贵金属催化剂的研究也是比较重要的一部分，现阶段经常使用的贵金属有铂、银、钌等。它们的d电子轨道都有空缺，强度刚好且反应物可以比较顺畅的吸附在表面上，可以推动反应过程中形成"活性中间体"，催化活性较高，现阶段而言通过水电解产氢催化效果最好的贵金属催化剂依然是Pt基催化剂，但它的稳定性不好，催化活性在随着反应进行一直在衰减，Chen课题组为了将Pt纳米颗粒均匀分散在比较便宜的碳化钨基底上，采用了物理气相沉积法，并且通过改变条件使得Pt纳米材料均匀地负载在基体上，降低了Pt的使用量，最好的利用了Pt的催化活性[1]。这种方法不仅降低了生产成本，而且确保了Pt基催化剂的催化活性，是一种十分好的改进Pt基催化剂的方法。然而贵金属本省储量有限，价格高昂，且可选的利用范围比较有限，不适用于较大规模的商业生产。所以越来越多的人把目光转向非贵金属催化剂的研究。利用非贵金属催化剂（比如Ca2Mn2O5，Co@P，CoSe2，CoS2，NiP等），替代一些价格高昂的贵金属催化剂,如铂(Pt)和钌（Ru）的氧化物。由析氢机理我们可以知道，氢的吸附自由能△GH的大小是判断催化剂产氢性能的重要指标，催化剂产氢性能越好则它的氢吸附自由能△GH越接近0。Greeley等人通过理论计算得出了一些金属产氢的“火山口曲线”，观察图12可知，除去传统的贵金属以外，过渡金属元素中钴的氢吸附自由能也非常接近0，这表明钴的产氢性能是很好的[2]。

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