自然环境中的黄钾铁矾主要是由铁氧化细菌Acidithiobacillus ferrooxidans催化氧化Fe2+形成，生物合成的黄钾铁矾可以催化类芬顿反应降解有机污染物，但对其粒径如何影响其催化效率仍不清楚不高。本研究通过调控生物法合成时间制备了两种不同粒径的黄钾铁矾，以SEM、XRD和BET方法对其进行表征，并将其作为类芬顿催化剂降解苯酚来探究黄钾铁矾粒径差异对黄钾铁矾类芬顿催化活性的影响。结果表明，成矿1 d比成矿10 d的黄钾铁矾粒径小，比表面积大。两种黄钾铁矾都可在较宽pH (3.0-7.0)范围内高效催化类芬顿反应降解苯酚，且降解过程都先后存在诱导阶段和快速降解阶段。成矿1 d的黄钾铁矾因诱导期短，反应速率高，H2O2利用率高而比成矿10 d的黄钾铁矾具有更高的催化活性。基于溶出铁和苯酚浓度的分析，在诱导期两种类芬顿体系催化反应主要发生在矿物表面。
目录
摘要3
关键词3
Abstract3
Key words 3
绪论3
1 材料与方法5
1.1 不同粒径黄钾铁矾的制备5
1.1.1 Acidithiobacillus ferrooxidans休止细胞的制备 5
1.1.2 不同粒径黄钾铁矾的生物法制备5
1.2 黄钾铁矾的表征5
1.2.1 XRD分析 5
1.2.2 SEM分析 5
1.2.3 BET分析 5
1.3 黄钾铁矾催化H2O2降解苯酚的实验5
1.3.1 初始H2O2浓度对苯酚降解的影响实验 5
1.3.2 初始pH对苯酚降解的影响实验 6
1.3.3 矿物投加量对苯酚降解的影响实验6
1.3.4 测定反应体系中Fe2+、TFe、H2O2和TOC的测定 6
1.4 测定方法与仪器6
2 结果与分析7
2.1 黄钾铁矾的表征结果7
2.2 初始H2O2浓度对苯酚降解的影响 8
2.3 初始pH值对苯酚降解的影响 9
2.4 矿物投加量对苯酚降解的影响 12
2.5 类芬顿体系中Fe2+ *景先生毕设|www.jxszl.com +Q: ￥351916072$ 
、TFe、H2O2的变化14
2.6 类芬顿体系中TOC的去除效果15
3 结论 16
致谢 17
参考文献 17
调控黄钾铁矾粒径提高其类芬顿催化活性的研究
环境工程学生 黄旭旦
引言
绪论
近年来，工业的迅速发展导致大量的有机污染物产生，这些存在于废水中的有机污染物具有排放量大和难降解等特点，对人类及环境的危害极大，因此治理难降解的有机污染物备受社会重视。芬顿氧化技术因其反应过程中产生的•OH具有高氧化特性和无选择性的特点，在有机废水处理领域备受关注。然而，芬顿氧化反应存在易产生铁泥、H2O2利用率不高、反应pH要求严格等缺点。类芬顿氧化技术是近年来研究较多的一种高级氧化处理技术，也是在芬顿氧化技术的基础上加以改进而得的新型技术。
类芬顿反应是除了Fe2+之外，过渡金属，如Co、Cd、Cu、Zn、Ni和Mn等，以及一些固相催化剂可以代替Fe2+催化H2O2分解产生•OH一类反应的总称[1]。与芬顿反应相比，大多数类芬顿反应催化剂是固态而且具有环境适应性强、催化效率高、铁离子溶出率低和方便回收等特点。因此，类芬顿氧化技术比芬顿氧化技术具有更广泛的应用。研发异相类芬顿催化剂也早已成为了国内外研究的重点。自然界中存在诸多的含铁矿物，它们广泛分布于土壤、矿山和水体中。天然的铁氧化物主要有针铁矿、磁铁矿、赤铁矿、纤铁矿、黄铁矿、菱铁矿和电气石等。目前，含铁矿物作为类芬顿催化剂降解有机污染物的研究较多。Cheng等[2]和Caudo等[3]发现铁氧化物在保证治理效果不受pH影响的前提下，可以在较大pH范围内催化H2O2修复受污染的地下水。Chen等[4]认为这是由于矿物表面Fe与H2O2不断反应生成•OH，同时也阻碍了高pH条件下氢氧化铁的产生。Usman等[5]利用磁铁矿作为类芬顿反应催化剂修复受多环芳烃污染的土壤，取得了较好的效果，从而指出磁铁矿在有机污染土壤的原位修复领域具有较好的应用前景。Oliveira等[6]利用针铁矿和赤铁矿两种形态的含铁矿物在H2O2存在的条件下处理废水中的亚甲基蓝，结果表明两种矿物可以通过类芬顿反应使亚甲基蓝褪色甚至完全矿化。根据Voelker和Kwan[7]的自由基理论，含铁矿物催化的类芬顿反应发生在矿物表面，可由式17表示。
≡Fe3+ + H2O2 → ≡Fe(HO2)2+ + H+
（1）
≡Fe(HO2)2+ → ≡Fe2+ + HO2•
（2）
≡Fe2+ + H2O2 → Fe3+ + •OH + OH
（3）
•OH + H2O2 → H2O + HO2•
（4）
≡Fe2+ + •O2 → Fe3+ + O2
（5）
≡Fe3+ + HO2• → ≡ 2+ + HO2
（6）
≡Fe2+ + HO2→ ≡Fe3+ + HO2•
（7）
　　目前，已有研究表明黄钾铁矾可作为一种类芬顿催化催化降解难降解有机物。Xu等[8]报道黄铁矾可高效催化光芬顿反应降解甲基橙，但是发现生物合成的黄钾铁矾催化的类芬顿反应效率并不高。Yan等人[9]比较了生物合成的黄钾铁矾和施氏矿物催化类芬顿反应的活性，研究发现黄钾铁矾催化活性较低，其催化反应过程中不仅诱导期较长，而且反应速率也较低（k = 0.0126 min1）。值得注意的是，他们所合成的黄钾铁矾用了7 d时间，而且所合成的矿物颗粒较大，团聚现象十分明显，比表面只有1.47 m2/g，由于矿物的比表面积对其催化速率影响较大，所以这可能是导致其催化速活性低的原因。Kwan等[10]在利用类芬顿氧化技术处理污水中的甲烷和一氧化碳时，分别采用两种纳米级铁矿物和赤铁矿作为催化剂，研究表明两种催化剂的效果都很好，但纳米矿物的催化效果明显高于赤铁矿。Xu等[11]研究发现在纳米级Fe3O4 MNPs的催化作用下，苯酚、双酚A及2,4DCP都有较好的去除效果。Hanna等[12]在使用铁氧化物催化降解甲基红的实验中得出甲基红的降解速率随着矿物比表面积的减小而下降。然而，人为调控A. ferrooxidans合成黄钾铁矾可以在12小时内获得一定量的矿物[13]，所以通过人为控制成矿时间也许可以获得粒径更小，比表面更大，催化活性更大的黄钾铁矾。

原文链接：http://www.jxszl.com/hxycl/zyyhj/561016.html