腐殖化过程对阿特拉津环境行为的影响
目录
摘要4
关键词4
Abstract4
Key words4
1前言5
1.1阿特拉津 5
1.2腐殖化过程 5
1.3氧化耦合反应 5
1.4亲核取代反应 6
1.5腐殖化过程对阿特拉津环境行为的影响 6
2材料与方法 6
2.1材料与试剂 6
2.2实验方法 6
2.2.1实验试剂的配置6
2.2.1.1漆酶溶液的配置6
2.2.1.2 ABTS溶液的配置7
2.2.1.3缓冲溶液的配置7
2.2.2漆酶活性的测定7
2.2.3腐殖质前体物对阿特拉津生成结合态残留的影响7
2.2.4漆酶体系下腐殖质前体物对阿特拉津转化的影响7
2.2.5亲核试剂对阿特拉津转化的影响7
2.3分析方法7
3结果与分析7
3.1腐殖质前体物对阿特拉津转化的影响7
3.1.1腐殖质前体物对阿特拉津去除的影响 8
3.1.2漆酶体系中腐殖质前体物对阿特拉津转化的影响9
3.2亲核试剂对阿特拉津转化的影响 9
3.2.1漆酶体系下亲核试剂对阿特拉津转化的影响10
3.2.2亲核试剂对阿特拉津转化的影响13
4讨论 14
5 结论与创新15
5.1结论 15
5.2创新点 16
致谢16
参考文献16
图1 腐殖质前体物分子结构8 *景先生毕设|www.jxszl.com +Q: *351916072*
图2 腐殖质前体物对阿特拉津去除的影响8
图3 漆酶体系下腐殖质前体物对阿特拉津去除的影响9
图4 漆酶体系下甘氨酸对阿特拉津转化的影响10
图 5 漆酶体系下半胱氨酸对阿特拉津转化的影响11
图 6 漆酶体系下苯胺对阿特拉津转化的影响12
图7 甘氨酸、半胱氨酸分别存在时对阿特拉津转化的影响14
图 8 苯胺、半胱氨酸分别存在时对阿特拉津转化的影响14
腐殖化过程对阿特拉津环境行为的影响
引言
1 前言
1.1 阿特拉津
阿特拉津(Atrazine,ATZ),又名莠去津,化学名称为2氯4乙氨基6异丙基1,3,5三嗪,是一种三氮苯类农药。1952 年由Geigy 化学公司开发,1958 年申请瑞士专利,60 年代开始进入市场,由于成本低、除草效果好而很快成为应用最广泛的除草剂之一[12]。它是一种内吸选择性苗前、苗后除草剂,根吸收为主,茎吸收很少,对大部分一年生双子叶杂草具有很好的防治作用(可防除一年生禾本科杂草和阔叶杂草),因为玉米体内有解毒机制,尤其对玉米的选择性较好,此外还对某些多年生杂草也有一定的抑制作用[34]。但由于长时间、大量使用,阿特拉津会通过径流、淋溶等作用进入土壤及水体,对自然媒介造成严重污染,孟顺龙和Hincapie等对此都有报道[59]。又因为阿特拉津具有内分泌干扰作用[1011]以及潜在致癌性[1214],有研究报道阿特拉津对自然环境低密度长时间的污染,会使两栖动物行为异常[1516]。也有报道称其也会不同程度损害水生动植物、哺乳动物、人类细胞[1721]。
阿特拉津进入环境后通过矿化降解和腐殖化两种途径发生转化,针对阿特拉津难以被降解的特点及其主要降解产物为脱乙基阿特拉津(deethylatrazine,DEA)、脱异丙基阿特拉津(deisopropylatrazine,DIA)、羟基化阿特拉津(hydroxyatrazine,HYA)和脱乙基脱异丙基阿特拉津(didealkylatrazine或deethyldeisopropylatrazine,DEDIA)等[22],利用腐殖化过程去除阿特拉津可能会达到更好的去除效果。对于阿特拉津的矿化过程,学术界已经做了大量的研究,其反应机理已经相当明确,到目前为止已经从诺卡氏放线菌,红球菌属、土壤杆菌属等细菌菌属,以及一些烟曲酶、白腐真菌等真菌菌属,藻类等微生物中分离到降解阿特拉津的微生物[2324]。而相对于矿化,阿特拉津在土壤中腐殖化过程的研究非常有限。不少采用同位素示踪法的研究实验表明,阿特拉津进入土壤后有一部分会和土壤有机质反应,生成结合态残留,无法被溶剂萃取回收[2526]。这可能是阿特拉津和土壤有机质分子之间发生化学反应生成共价键的结果,是阿特拉津的腐殖化过程。但到目前为止,对阿特拉津腐殖化过程机理的研究还很有限,本实验将填补这一方面的空白,研究阿特拉津腐殖化的反应机理,为探明影响阿特拉津腐殖化的主要因素进而探索促进腐殖化反应的方法提供依据。从发展生态农业和保护地下水资源的角度,研究腐殖化过程对阿特拉津环境行为的影响,具有重要理论和实际意义。
1.2 腐殖化过程
腐殖质是指有机质残体在微生物作用下,形成的大分子芳香族聚合物。腐殖化过程可以大致分为三个阶段:第一个阶段是动植物残体在由生物主导的作用下被分解,产生简单有机碳化合物;第二个阶段是微生物不断促进对这些简单有机碳化合物的代谢作用,来增殖微生物细胞;第三个阶段是前一阶段的产物,多酚和醌或类木质素,在微生物或一些代谢产物作用下聚合形成高分子多聚化合物,即腐殖质[15,27]。
关于腐殖质的形成,归纳起来有4条途径:途径1是假定糖和氨基酸在非酶性的聚合作用下形成含氮聚合物;途径2和途径3是多元酚理论,即腐殖质物质是由多酚和木质素分解,经过一系列生物化学作用生成醌,然后与含氮有机化合物聚合形成;途径4是木质素蛋白理论,木质素经过脱甲氧基和氧化过程形成类木质素,类木质素与氨基化合物反应,进一步氧化破裂,再聚合,形成腐殖质[28]。
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