二茂铁分子结的自旋运输特性
摘 要
自旋电子元件可能取代传统硅基微电子元件，其成为了下一代集成电路设计开发的基础。二茂铁分子是由2个平行的环戊二烯中间夹有一个铁原子组成。最近实验上，已经成功制备出二茂铁分子链，其表现出半金属特性，其自旋输运特性也表现出丰富的特征。基于密度泛函和非平衡态格林函数的第一性原理方法研究二茂铁分子结的自旋运输特性，其研究结果表明二茂铁分子随着偏压的变化具有良好的半金属性，且下自旋电流几乎为零。
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关键字:二茂铁分子自旋运输特性非平衡格林函数第一性原理
目 录
第一章 引 言 4
1.1分子电子学简介 4
1.2自旋电子学简介 5
1.3二茂铁分子概述 6
1.1.1二茂铁分子的性质与制备 6
1.1.2二茂铁分子结的应用 7
1.4二茂铁分子的研究现状 7
第二章 模型的建立和研究方法 9
2.1模型的建立 9
2.2计算方法 9
第三章 数值结果和讨论 12
3.1自旋相关电流随偏压的变化趋势 12
3.2不同偏压下二茂铁分子结系统的自旋相关透射谱 13
3.3电流的自旋极化率 16
结 束 语 18
参考文献 19
致 谢 20
第一章 引 言
1.1分子电子学简介
电子学在经历了半个多世纪以研究超大规模集成电路发展为主的时间之后，如今将要面临巨大的挑战，这些挑战包括原理性上的物理条件限制、以及技术性上的工艺水平限制等等。为了解决这些现实中的问题，分子电子学 [1-3]越来越受到研究者们的重视，为其以后的高速发展奠定了良好的基础。
莫尔（Moore）定律[4-6]描述了微电子器件一直以来的发展规律，目前来看由于人们对电子器件的要求逐渐提高，大多数电子器件上芯片元件的集成度越来越高，芯片元件的尺寸却越来越小，工艺制作程度逐渐复杂，加工成本也在不断上升，这些都意味着微电子器件将要发展到一个极限。而未来人们对电子器件的使用要求将会更高，所以寻找新的科学技术的突破将成为以后研究者们的一个重要研究大方向。许多学者认为在继微电子器件之后，分子电子器件将成为科学研究的热点内容。
分子电子学的概念最早是由诺贝尔奖的获得者Feynman引出的。到了20世纪初70年代，分子电子学的概念已经被明确提出了，“分子器件之父”Carter将一些对分子电子学有研究的学者们组织起来共同讨论分子计算机、分子开关、分子储存器等一系列分子电子学中值得研究的内容。由于当时实验上将分子与电极链接相当困难，所以研究进展十分缓慢。直到2001年，研究者们将单个分子器件链接起来构成了“分子电路”，并具有逻辑功能和计算功能，才结束了之前分子电子学一直局限于对分子材料和单个分子器件的研究。
用有机功能材料的分子组成电子线路和各种元器件，比如分子开关、分子整流器、分子晶体管等，并测量和解析这些分子尺度元器件的电磁特性或者光特性就是分子电子学。分子电子学研究的是分子水平上的电子学，其目标是用单个分子、超分子或分子团簇代替硅基半导体晶体管等固体电子学元器件组装逻辑电路，甚至组装完整的分子计算机。它的研究内容包括各种分子中电荷的传递、分子光电子学、分子磁学、分子马达等。
1.2自旋电子学简介
自旋电子学[7-11]是电子学中的一个新兴领域，引起了众多研究者们的积极探索。自旋电子学结合了磁学与微电子学这两门学科的特点，开辟出了自己独特的研究领域。自学电子学是一门利用电子的自旋性质进行工作的电子学，其研究对象主要包括电子的自旋极化、自旋相关散射、自旋弛豫等。
在整个自旋电子学的发展过程中，巨磁电阻效应的发现起到了十分关键的作用。巨磁阻效应是由法国的一个科学研究小组发现的，但遗憾的是他们发现想要观察到反铁磁耦合的多层膜的GMR效应需要很高的外磁场，所以其并不适合于器件的应用。后来，研究者们设计出了自旋阀结构，自旋阀结构的出现，使巨磁电阻效应的应用变为了现实。
随着纳米科学技术的不断发展，当半导体组件的研究逐渐减小至纳米尺寸后，许多宏观上的特性将变得不再有意义，此时必须将电子的自旋特性纳入考虑的范围，由此又发展出半导体自旋电子学，半导体自旋电子学极大地丰富了自旋电子学的内容。自旋电子学目前正处于发展时期，无论是在基础研究，还是在应用开发方面都为物理学、材料科学和电子工程学等领域的研究者们提供了一个能够大显身手的新舞台，很多新的现象和应用将随着科学技术的发展和人们认识水平的提高而不断被揭示和发现。按照美国加州大学Awschalom教授的观点 ，自旋电子学器件的研究分三大层次：一是单电子自旋器件；二是基于铁磁性金属的器件；三是将自旋注入半导体。现在进入生产应用的器件还仅仅是处于第一层次。不能够控制自旋，对于一些研究中产生的现象也不能够说明其具体的原因。自旋电子学的发展还有很长的路程要走。
对于目前的自旋电子学，自旋作为一个动力学变数，有量子力学固有的量子特性，这是自旋电子学令研究者们感兴趣的两个重要的物理学原理之一。自旋电子学独特研究内容也将导致新产生的自旋电子学量子器件与传统的以电子电荷为基础的电子学所生产处的电子器件有巨大的不同之处。另一个另人感兴趣的内容是自旋电子学是与自旋态有关的长驰豫时间或相干时间的。经研究验证在磁性半导体中，自旋朝下的载流子往往少于自旋朝上的载流子浓度，所谓自旋极化电流在这些载流子运动会被产生出来，材料的特性、界面、外场及温度等因素都将影响自旋极化电流的大小、存在的时间长短。实际上，可以通过局域磁场，或通器件的栅极改变外加电场，甚至通过偏振光地进行操作来改变半导体中的载流子自旋，这也是发展自旋电子学应用的重要的物理基础。
1.3二茂铁分子概述
1.1.1二茂铁分子的性质与制备
二茂铁结构是由平行的两个环戊二烯基环中间夹杂着一个铁原子构成的，其特殊的结构决定了它具有芳香性、低毒等特点。在空气中相对稳定，常温下呈现出橙黄色固体，而在真空和加热时则会迅速升华。不溶于水、热的浓盐酸
制备二茂铁有电解合成与化学合成两大种方法。而在化学方法中，最常见的方法是用碱金属环戊二烯基衍生物与氯化亚铁反应得到；除此之外还有二乙胺
1.1.2二茂铁分子结的应用
二茂铁分子及其衍生物自研究发展以来，在各个领域都引起来了研究者的极大注意，并且在实际中也得到了广泛的应用。二茂铁分子及其衍生物可以用作燃料添加剂、农药、液晶材料、医学制药等方面。在医学制药上，二茂铁及其衍生物可用作抗生素、特殊的酶抑制剂、抗贫血的药剂、抗肿瘤的药物等 [14]。
作为燃料添加剂，二茂铁的作用主要表现在消烟助燃上。将二茂铁添加到液体燃料中，例如：煤油、柴油等，既可以减少煤油和柴油的使用量，又可以大大提高燃料的利用效率还可以减少煤油和柴油燃烧时所产生的烟尘。此外，二茂铁不仅可以被添加在液体燃料中，还可以添加到固体以及气体燃料中，也都有着类似的作用。作为一种燃料添加剂，二茂铁在很大程度上提高了燃料的利用效率，对环境保护有着相当大的作用。
在医学制药方面上, 二茂铁及其衍生物对多种疾病的治疗都有着重要的影响。尤其是在癌症、肿瘤、贫血、溃疡等疾病上，为人类的身体健康发展做出了重要的贡献。
二茂铁及其衍生物[15-16]还可以用作敏化剂。如作为复印纸光敏剂，可以提高复印纸的清晰度；作为农用塑料薄膜光敏剂，可以加快其分解效率。
二茂铁可以作为催化剂使用。合成氨时，将二茂铁和钾吸附在活性炭上作为催化剂, 当增加二茂铁的含量时,催化剂的活性也会随之增加，就能够让合成氨的反应在平缓的条件下进行，大大降低了合成氨的反应条件，使之较为容易产生。使用二茂铁作为催化剂还可以在甲苯氯化的反应中使用, 能够增加对氯甲苯的产率，节约了原料。
1.4二茂铁分子的研究现状
半个世纪以来，对二茂铁分子的研究主要集中在二茂铁分子及其衍生物的合成、二茂铁及其衍生物的性质以及他们的应用方面。二茂铁作为最早被发现的夹心化合物，同时也是最重要的金属茂化合物。在二茂铁之后不久，其他金属茂的化合物也被研究者们合成出来。其中具有典型代表的是拥有半金属特性和理想的自旋过滤效应的钒和苯组成的分子线。在最近实验上，已经成功制备出了仅有铁和环茂二烯环组成的一维链。二茂铁分子结中电压能够引起巨大的磁阻行为[17-18]也在试验中被苏州大学周丽萍博士的课题小组所发现。新加坡教授沈雷研究了由环戊二烯
对于二茂铁分子的研究，越来越受到广大研究者们的青睐，这对二茂铁分子的进一步开发应用有着不可或缺的作用。本文主要研究的是不同分子的二茂铁分子与铁链电极组成的系统，在其两端加不同的偏压时，此系统产生的自旋运输特性。
第二章 模型的建立和研究方法
2.1模型的建立
二茂铁分子结由三部分共同组成分别是：左电极区、中间散射区和右电极区，如图1、图2所示，图1是三分子二茂铁分子结的结构系统，图2是四分子二茂铁分子结的结构系统。红色的小球表示的是铁原子，灰色的小球表示的是碳原子，白色的球表示的是氢原子。左右电极均为铁原子金属链，体系的中间散射区是由Cp（环戊二烯基）环和Fe原子构成的。
图1：三分子二茂铁分子结的结构系统
图2：四分子二茂铁分子结的结构系统
2.2计算方法
我们首先通过基于密度泛函理论的VASP软件优化 的结构和铁链。优化后，两个邻近Fe原子之间的距离是19.5nm，这个值也被基于密度泛函理论和非平衡格林函数的ATK软件核实。在这项研究工作中，所有自旋相关运输属性的计算模拟都是由ATK软件完成的。系统优化采用牛顿优化，交换关联函数采用广义梯度近似(GGA) ，基矢采用DZP（Double Zeta Polarized）。为了避免镜像间的相互作用，截止能量的大小是150Ry，真空层取15Ǻ。而简约布里渊区的大小则设为(1，1，100)。
原文链接：http://www.jxszl.com/rwxy/wuli/1227.html
