摘 要基于密度泛函理论和非平衡格林函数，我们研究了锯齿型石墨烯纳米带(ZGNR)与含过渡金属(Tm)(=铬，锰，铁和钌)分子器件连接组成的装置的自旋过滤输运性质。单自旋分量的波函数失配使其在费米能级附近具有完美的自旋过滤特性。此外，我们还观察到了遂穿谱中的Fano共振峰和Breit-Wigner共振峰。在温度梯度下，由于费米能级附近的单自旋透射峰的Fano不对称性，含钌的分子器件中的单自旋电流表现出明显的负微分热电阻效应。最后我们还提出了利用门电压来精确控制含钌的分子器件中的单自旋负微分热电阻效应的方法。
目 录
第一章 引言 1
1.1 石墨烯的简介 1
1.2 热激发自旋电子学 1
1.3 本文的选题背景与研究主题 2
第二章 模型介绍和研究方法 3
2.1模型介绍 3
2.2研究方法 3
第三章 结果和分析 5
3.1 含过渡金属分子器件的输运性质 5
3.2 含过渡金属分子器件自旋热电效应的研究 11
结束语 15
参考文献 16
攻读学士学位期间公开发表的论文 18
致谢 19
第一章 引言
石墨烯的简介
在过去的几十年中，低维量子器件由于其独特的物理化学特性，被认为是最有希望取代硅基器件的器件之一[13]。通过计算可以发现，将含有过渡金属的有机金属分子嵌入在金属电极之间，会出现许多新颖的量子输运性质，例如：自旋过滤性质、巨磁电阻效应和整流效应等[49]。在2004年，安德烈盖姆和康斯坦丁诺沃消洛夫等人通过机械剥离的方法，发现、分离和表征了一层按六边形晶格排列的碳原子，这就是石墨烯[1012]。石墨烯是一种新型的二维平面结构，也正是这种独特的结构决定了它具有优异的物理化学性质，使它在未来的电子器件、光电器件和自旋电子学器件中具有广泛的应用前景，因此从石墨烯产生至今，它始终是人们研究的热点之一。
但是由于石墨烯在实际中并不是完美的二维平面结构，人们便开始从石墨烯的衍生物着手进行研究，其中就包括石墨烯纳米带（GNRs）。二维的石墨烯材料可以通过化学、机械等方法沿某一方向进行剪切成带状的结构， *51今日免费论文网|www.jxszl.com +Q: ￥351916072$ 
形成石墨烯纳米带，并且按照裁剪时的边界的不同结构，可以将石墨烯纳米带分为扶手椅型（armchair）和锯齿型（zigzag）两种类型，两种石墨烯都具有自身独特的性质。石墨烯纳米带作为石墨烯的衍生物，它拥有比石墨烯更丰富且更优异的物理性质，因此也具有更广泛的应用前景。低维量子器件的电极就可以用石墨烯纳米带来实现。与金属电极相比，以石墨烯纳米带作为电极的分子器件在分子与电极之间具有更加稳定的共价耦合，这在分子器件的自旋极化输运性质中起着关键作用。例如，在两个锯齿型石墨烯纳米带电极中连接一个单原子碳链，在该器件中发现了一种良好的自旋过滤效应[13]，当碳原子链与铁卟啉类扶手椅型石墨烯纳米带电极连接时，自旋滤波效应表现出明显的奇偶特性，此外还发现了异常的振荡电导[14]。到目前为止，在理论方面已经对与石墨烯纳米带电极相连接的各种有机分子器件进行了广泛的研究[1518]。在实验方面也证明了，由于结构稳定性高，分子与石墨烯的尺寸失配性好，用单层石墨烯替代金属电极是一种具有良好的应用前景的方法[1921]。
1.2 热激发自旋电子学
由于电子自旋而引起的电子的输运现象，使得人们意识到对电子的研究不仅可以从电荷着手，还可以研究电子的自旋，从此开辟了一个新的研究方向，即自旋电子学。自旋电子学是通过研究电子的自旋，从而探究它在信息存储方面的独特应用。人们发现自旋电子学可以在计算机方面具有良好的应用，自旋电子器件具有耗电量小、产生废热少、传输速度快等特点，可以很好地解决目前在计算机方面存在的耗电量大和废热多等问题。例如，巨磁电阻效应（GMR）就是自旋电子学的一项标志性发现，它通过加上外磁场，使得电阻率发生巨大改变。这一发现迅速促进了自旋电子器件的发展与应用。
热激发自旋电子学作为自旋电子学的一个重要分支，由于其在微电子器件废热利用中的潜在应用而迅速兴起。这里的自旋电流是在没有偏压的情况下由热能产生的[2225]。由于其具有丰富的低维量子性质，基于金属分子金属结构的分子结可用于设计某些自旋电子器件，该器件在分子级会具有新功能，因此，理解热能诱导自旋输运性质的基本原理对于扩展分子电子学的应用变得尤为重要。到目前为止，大多数关于热激发自旋电子学的研究主要集中在大量的材料或周期性结构上。例如，在自旋半导体石墨烯纳米带中，实现了巨大的热激发自旋电子学效应[26]。傅华华等人采用二维材料作为源极和漏极，从而提出了一种自旋塞贝克二极管（SSD），其中自旋电流由正向温度梯度而非反向温度梯度驱动[27]。
1.3 本文的选题背景与研究主题
在分子工程的帮助下，可以形成稳定的分子结。例如，实验上已经实现了一个可逆的分子电子开关，这一开关是将一个二芳基乙烯共价地夹在石墨烯电极之间形成的。这一开创性的实验也证实了石墨烯可以用作理想的电极[28]。此外，最近的研究也表明，磁卟啉分子与锯齿形石墨烯纳米带相连的器件中可以存在自旋态[29]。在这项实验工作的启发下，我们提出了一种含过渡金属（TM=铬、锰、铁和钌）的分子热电器件，将苯环桥接在含过渡金属的分子与锯齿形石墨烯纳米带（ZGNR）电极之间。我们利用温度梯度推导了无偏压情况下电子（或空穴）的流动，在这一工作中忽略了分子器件基质对自旋输运性质的影响，同时温差只在电极上存在，不考虑温度场在散射区的分布。结果表明，分子器件在费米能级附近的较宽能量范围内具有良好的自旋过滤效应，自旋上升通道被打开，自旋下降通道被完全阻断。当过渡金属原子为钌原子时，自旋隧穿谱由费米能级附近的Fano共振峰和Breitwigner共振峰组成，正是这样的单自旋的非对称性导致了显著的负微分热电阻效应。此外我们还提出了一种门电压，可以精准控制单自旋的负微分热电阻效应。
第二章 模型介绍和研究方法
2.1模型介绍
本文设计了一个如图1所示的含过渡金属（TM=铬、锰、铁和钌）分子的热电器件。图中虚线框中的部分为两个三联吡啶配体（TRLs），
代表位于yz平面的三联吡啶配体，
是另一种位于xy平面的三联吡啶配体，与
垂直。该装置的左电极和右电极都为半无限长的四个宽度的锯齿型石墨烯纳米带（4ZGNR）。在分子和电极之间还插入了一个苯环，使分子通过苯环桥接在电极之间[3031]。

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